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儀表網 研發快訊】中國科學技術大學李微雪教授課題組利用人工智能(AI)在催化基礎研究中取得重大突破。研究人員通過可解釋AI技術從實驗數據中建立了金屬-載體相互作用與材料基本性質之間的控制方程，揭示了決定MSI的本質因素，提出了 “強金屬-金屬作用原理性判據”，解決了氧化物載體包覆金屬催化劑的難題。研究成果以“Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports”為題，于11月22日發表在《科學》上。
負載型金屬催化劑是工業及實驗中最常用的催化劑之一，研究人員致力于開發高活性、高選擇性、高穩定性的的催化劑。一個重大科學問題在于洞察“金屬-載體相互作用”的本質及其調控，這一作用顯著影響著催化劑的穩定性、電子轉移、組分、形貌以及界面催化位點等。早在1978年，科學家們就發現氧化物載體在高溫還原環境下會發生氧化物包裹金屬催化劑的現象，從而顯著改變其催化活性和穩定性，這一現象被歸結為由強金屬-載體相互作用所致。雖然金屬-載體相互作用對眾多界面現象有著重大影響，科學家們對該作用的本質長期以來一直存在重大爭議。
2021年，李微雪課題組建立了金屬-載體相互作用調控催化劑穩定性的Sabatier原理，提出了通過構建相互作用強弱不同的雙功能載體，來解決催化劑在苛刻條件下的穩定性(Science 374 (2021) 1360-1365)。然而，由于該作用敏感地依賴于金屬和載體的組分、尺寸、形貌，催化劑制備和反應條件等，揭示決定金屬-載體相互作用強弱的本質、發展具有預測能力的一般性理論仍是亟待解決的重大科學挑戰。
圖1. 通過可解釋性AI(A)和實驗數據(B)建立金屬-載體相互作用數學模型,“復原”缺失實驗數據(C)，量化金屬-氧和金屬-金屬相互作用(D)，解耦對MSI貢獻(E)。
在最新研究中，研究人員匯總了多篇文獻中的實驗界面作用數據，涵蓋了25種金屬和27種氧化物。他們通過可解釋性AI算法，由材料性質作為基本特征，經過迭代式的數學操作，構建了一個由高達300億個表達式所組成的特征空間。利用壓縮感知算法，結合領域知識和理論推導，從中篩選出物理清晰、數值準確的描述符，成功建立了金屬-載體相互作用與材料性質之間的控制方程(圖1)。
該方程突破性地包含了“金屬-金屬相互作用”這一關鍵新變量，同時還包含了“金屬-氧相互作用”的貢獻，首次完整揭示了決定金屬-載體相互作用本質的兩個關鍵因素。通過對675種金屬-氧化物體系的分析發現，雖然后者決定了金屬催化劑的組分效應，前者是決定載體差異的關鍵因素，這為理解載體效應提供了全新視角。
圖2. 分子動力學揭示氧化物包裹金屬催化劑(A-D)，金屬-金屬相互作用決定包覆界面結構與動力學(E-F)，強金屬-金屬作用包裹原理性判據(H)。
基于神經網絡勢函數的分子動力學模擬發現，“金屬-金屬相互作用”還決定了氧化物包覆金屬催化劑的動力學速率，以及包覆界面處金屬-金屬鍵的占比(圖2)；诖，團隊提出了“強金屬-金屬作用原理性判據”，即當兩種金屬間作用強于氧化物中金屬組分自身相互作用時，氧化物載體將會包覆金屬催化劑。該判據有效地闡釋了迄今為止幾乎所有觀測到的包覆現象，涵蓋了10種金屬和16種氧化物。
研究團隊所提出的“金屬-載體相互作用”理論具有極高的普適性。它不僅適用于氧化物負載的金屬納米催化劑，還適用于其負載的金屬單原子分散催化劑，以及金屬負載的氧化物薄膜催化劑。“強金屬-金屬作用原理性判據”，原則上也同樣適用于其他金屬化合物載體的包覆行為。該模型經過變換，可以推廣到更一般的復合材料界面體系，為界面設計和調控提供理論指導。
研究團隊的這一科學突破，將助力于高活性、高選擇性、高穩定性催化劑的優化設計，有望加快新催化材料、新催化反應的發現，助推能源、環境和材料的綠色升級和可持續發展。清華大學化學系李亞棟院士評價：“這項成果解決了多相催化研究中的一個重大基礎科學難題，對高效負載型催化劑的理性設計極具指導價值。”
研究團隊的這一科學突破還說明可解釋性AI算法，能夠有力地從實驗數據中構建數學模型，挖掘隱含的物理規律，建立具有預測能力的理論，加速科學原理發現的過程，將推動AI技術與化學研究的深度融合，為實現重大科學問題和技術創新突破提供了全新的視角和可能的解決方案。
李微雪教授為該論文的通訊作者，博士生王泰然、胡建鈺和上海大學的歐陽潤海教授為論文的共同第一作者。該項研究受到國家自然科學基金委、中國科學院、科技部等資助。計算模擬工作在中國科學技術大學超級計算中心完成。
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