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原位電鏡發現單層WS2的穩定色心原子構型

2024年11月21日 11:01:41 人氣: 15778 來源: 中國科學院物理研究所
  【儀表網 研發快訊】色心是指晶體中的零維缺陷,它的本征空間對稱性破缺改變基體局部電子結構,導致光吸收或發射。許多寬帶隙固體材料可作為色心的宿主,其基于量子限域耦合電子量子自由度的色心單光子發射,在量子計算、量子通訊和量子傳感等領域具有重要的應用潛力。自2015年以來,以二維材料為宿主的單光子發射現象在過渡金屬硫化物和hBN中被發現,因其高光子提取效率和良好的可集成性,受到了高度的關注。然而,由于實驗技術的限制,二維材料中色心的原子構型至今仍是謎題。為了使量子技術走向應用,研究穩定的發射與局域晶體環境之間的關系是色心走向量子技術應用的重要一步。這一目標的實現面臨著重大技術挑戰,主要在于需要一種能夠在原子級尺度上關聯光學性質與結構的測量手段。
 
  中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理實驗室白雪冬研究員、王立芬副研究員近年來在原位電鏡方法開發方向取得了系統性的創新成果。2023年該團隊通過發展原位冷凍電鏡技術,在立方冰形核結晶的微觀機制研究上取得原創性成果[Nature 617, 7959 (2023)]。最近,該團隊在原位冷凍技術的基礎上,通過發展原位透射電鏡陰極熒光技術(STEM-CL)、結合機器學習和密度泛函理論(DFT)計算,研究了單層WS2中不同類型缺陷對發光特性的影響,實現了色心原子級結構和受激發光性能的精準對應。
 
  結果表明,單層WS2中的硫空位對是發光最穩定、亮度最高的色心構型,并且具有較高的光子純度。相反,其他類型的缺陷(如單硫空位、硫空位鏈、鎢空位)會引發光譜不穩定性,如光譜漂移和光譜漂白等現象,這些都會限制其在量子信息科學中的應用。理論計算結果與實驗現象一致,硫空位對形成的淺能級缺陷態位于導帶下方0.11eV處,這與實驗中測得的660nm發光波長相符。這種識別發光缺陷的原位方法可以進一步推廣應用于其他光電材料中,用于建立單個缺陷與發光特性的關系,實現更精確的缺陷表征和性質調控。
 
  該研究利用球差電鏡中陰極熒光光譜技術高空間分辨的優勢,首次揭示硫空位對是單層WS2中最優色心構型。相關研究成果以“Unveiling sulfur vacancy pairs as bright and stable color centers in monolayer WS2”為題在Nature Communications雜志上于2024年11月2日在線發表。中國科學院物理研究所白雪冬研究員、北京大學陳基研究員,物理所孟勝研究員、王立芬副研究員為共同通訊作者。物理所博士生孫華聰、楊慶博士、王建林博士、博士生丁銘超、北京大學本科生程謀陽為共同第一作者。文章合作者還有松山湖材料實驗室許智研究員、中國科學院物理研究所王文龍研究員、北京大學劉開輝教授、劉磊副教授。該工作受到了國家自然科學基金委、中國科學院、科技部和中國科學院青促會的資助。
 
圖. hBN|WS2|hBN 垂直異質結中缺陷發光性質與原子結構的關系
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