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儀表網 研發快訊】氫鍵作為一種基本的化學作用力廣泛存在于含氫物質中，從無機物到蛋白質，并對這些物質的形成及其物理、化學性質產生重要的影響。由于氫鍵主要源自靜電相互作用，電荷通過氫鍵的轉移能力相對較弱，在不考慮質子遷移的情況下，氫鍵的形成和斷開可以影響原子(團)的電荷分布，但通常不能引起物質導電性的顯著變化。
近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心先進材料實驗室A02組陳小龍研究員團隊的應天平特聘研究員、郭建剛研究員、陳小龍研究員聯合國家納米科學中心高玉瑞研究員選取窄帶隙無機半導體SnSe2作為電荷傳輸層，將中性的有機分子1,3-丙二胺(DAP)插入層間，通過氫鍵形成和斷開的動力學過程，實現了電阻率變化7個數量級的金屬-絕緣體相變(MIT)。
該工作利用DAP分子中的氨基(-NH2)基團通過氫鍵與SnSe2的Se原子相互作用。 其-NH2基團在高溫(>160K)時由于熱激發產生無序旋轉，使得氫鍵持續處于“斷開”和“成鍵”的狀態。此種旋轉在低溫(<160K)時被部分“凍結”，這種“動態-靜態”的變化使得材料發生大的電阻率躍變，表明了氫鍵在調控電學性質方面具有巨大潛力。進一步通過S取代Se能夠有效增強氫鍵作用，MIT轉變溫度可被提升至近室溫。通過系統的分子動力學模擬和實驗，團隊進一步證明-NH2基團與Se之間的氫鍵“動態-靜態”轉變與電阻率的變化密切相關，其行為可以用Shannon動態熵理論描述。該工作為未來的分子電子器件設計提供了新的思路，有望在生物傳感和柔性電子器件等領域展現出巨大的應用前景。
該工作受到科技部、北京市自然科學基金、國家自然科學基金和中國科學院的經費支持。博士生謝圳楷、應天平特聘研究員、納米中心博士生羅銳和高玉瑞研究員為本研究的共同一作，應天平特聘研究員、高玉瑞研究員、郭建剛研究員和陳小龍研究員為共同通訊作者。文章的合作者還有北京師范大學朱重欽教授、物理所諶志國研究員和杜羅軍特聘研究員等。相關成果以“Dynamic-to-static switch of hydrogen bonds induces a metal–insulator transition in an organic–inorganic superlattice”為題，在線發表在國際學術期刊《Nature Chemistry》上。
圖 a, (1,3-DAP)0.5SnSe2中1,3-DAP分子在不同溫度下的狀態示意圖。b, 變溫電阻率曲線。c, 1,3-DAP分子中H1-C-N-H2二面角θ在旋轉角度空間的概率分布。d, 變溫拉曼光譜的顏色等高線圖。
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