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儀表網 研發快訊】柴油車排放的碳煙顆粒物是造成PM2.5污染和霧霾天氣的重要成因之一。催化顆粒物捕集器(CDPF)是控制碳煙顆粒物排放的最有效部件，可在催化劑作用下利用尾氣余溫(200-500℃)將攔截的碳煙顆粒燃盡，即實現CDPF的再生。盡管傳統熱催化再生技術已經取得了長足進步，但在實際工程應用中仍面臨兩大難題：一是傳統熱催化的碳煙起燃溫度T50(實現50%碳煙轉化率的溫度)多高于300℃，難以應對采用低溫燃燒和混合動力等先進發動機技術的低溫排放(<200℃)；二是傳統熱催化的碳煙燃燒速率相對較低，不能迅速有效地處理冷啟動、加速或高負荷等特殊工況下大量碳煙的瞬間排放。
研究團隊在前期工作中發展了低溫碳煙燃燒的電氣化催化技術，以導電金屬氧化物作為催化劑，施加低電壓(<10 V)可在低溫迅速引燃碳煙。以負載鉀的氧化錫銻(K/ATO)為催化劑，通電5分鐘內轉化了超過50%的碳煙，而催化劑整體溫度在75℃以下，即T50<75℃，遠低于傳統熱催化(T50>300℃)，突破了碳煙低溫起燃的技術瓶頸，并發現了電驅動晶格氧釋放機制(Nature Catalysis 2021, 4, 1002-1011；Chemical Engineering Journal 2023, 465, 143046；Surfaces and Interfaces 2024, 48, 104207)。電氣化催化技術為CDPF的低溫快速再生提供了一條極具發展前景的解決方案，但要實現工程化應用還需解決如下三個關鍵問題：一是發展整體式多孔導電催化劑，獲得電氣化CDPF，使兼具過濾碳煙顆粒和電氣化催化碳煙燃燒的雙功能；二是改進電氣化控制策略，使在較短時間內實現碳煙的全部轉化；三是檢驗抗SO2中毒能力。
近期，中國科學院寧波材料技術與工程研究所非金屬催化團隊張建研究員和張業新副研究員與濟南大學張昭良教授合作，基于電氣化催化技術發展了電氣化CDPF(e-CDPF)和電脈沖激勵催化(EPSC)再生技術，實現了柴油車顆粒
過濾器的低溫快速再生。
團隊以鋁硅酸鹽多孔陶瓷濾紙(CP)為基底，采用原位生長和浸漬等方法負載K/ATO催化劑，得到了整體式導電催化劑，作為e-CDPF模型。催化劑的空氣滲透率為1.7×10−7 mm2，接近已報道的CDPF催化劑涂層的空氣滲透率(1.5×10−7 mm2)，具備潛在的過濾碳煙顆粒能力。利用EPSC再生策略，向催化劑施加持續不到半分鐘的電脈沖，快速引燃碳煙，碳煙轉化率接近100%。反應速率為30.9 μmol g−1 s−1，遠超已報道的傳統熱催化，能量效率(5.0 gsoot kWh−1)也高于非熱等離子催化。機理研究發現，電脈沖可以激勵大量催化劑晶格氧釋放，加速碳煙燃燒，同時促進表面硫酸鹽分解，減緩SO2中毒。
本研究發展的e-CDPF和EPSC再生技術可以耦合混合動力的車載電力系統有效應對大量碳煙顆粒物的瞬間排放。該研究成果結合團隊前期發展電氣化NOx存儲-還原技術(Environmental Science & Technology 2023, 57, 20905)將為燃油發動機后處理技術的電氣化開辟一條創新之路。
該工作以“Electricity-Driven Rapid Regeneration of Ceramic Paper-Based Soot Filters with Conductive Potassium-Supported Antimony-Doped Tin Oxide Catalyst”為題發表在化工領域著名學術期刊Chemical Engineering Journal上(https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152967)。論文通訊作者為寧波材料所張建研究員和張業新副研究員以及濟南大學張昭良教授。該工作得到了國家基金委、浙江省基金委、山東省基金委、寧波市基金委、中國博士后基金委和泰山學者工程等項目的資助。
圖1 EPSC再生策略示意圖
圖2 EPSC再生策略下碳煙燃燒性能與文獻報道碳煙燃燒性能對比：(a)對比已報道的熱催化等溫反應速率；(b)對比已報道的非熱等離子體催化反應能量效率
圖3 柴油車后處理系統真實場景下e-CDPF和EPSC再生技術的概念圖
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